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我国科学家阐明二氧化钛表面光催化反应微观机理
 

中国科大合肥微尺度物质科学国家实验室单分子科学研究团队,在最新研究中揭示了锐钛矿结构的二氧化钛表面催化活性和微观反应机理。相关成果日前发表于《自然—通讯》杂志。

二氧化钛是太阳能转化研究中的重要材料体系,在光催化分解水制氢气和人工光合作用等方面展现出广阔的前景。针对这一材料体系的研究,已成为国际上新能源材料领域的热点方向,寻找新的催化材料和高效的能量转换机理更是研究的重点。

二氧化钛的锐钛矿结构和金红石结构,是两种得到广泛研究的晶体结构。其中,由于金红石结构稳定、易于单晶生长,过去的研究主要针对二氧化钛的金红石结构。相较而言,锐钛矿结构的二氧化钛稳定性低,直觉判断其化学活性应该比金红石结构高,有许多理论计算也支持这一观点。特别是理论预言锐钛矿结构二氧化钛的晶面指数为(001)的表面,为所有晶面中活性最高。近几年,很多材料学家致力于合成富含(001)面的锐钛矿结构的二氧化钛纳米晶,并研究其光催化性质,但实验得到的光催化效率与理论预言存在很大差异。

针对这一问题,此次研究人员采用脉冲激光沉积技术,制备了高质量的锐钛矿结构(001)表面的二氧化钛,并清晰地揭示了该表面的结构和化学反应活性。同时,结合相关理论计算和分析,提出了新的表面结构模型,澄清了这一表面缺陷结构及化学反应活性的长期争论。

研究表明,锐钛矿结构二氧化钛的(001)再构表面表现为完全氧化的形式,纠正了过去关于该表面为部分氧化的结构模型;由于表面部分氧缺失所形成的点缺陷位置,即由于失去氧原子后暴露在表面的钛原子位置,才表现出较高的反应活性。该发现为进一步设计和提高二氧化钛的催化活性及研究光化学反应提供了极有价值的信息。

 
 
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